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ISSN : 2093-5145(Print)
ISSN : 2288-0232(Online)
Journal of the Korean Society for Advanced Composite Structures Vol.13 No.2 pp.28-33
DOI : https://doi.org/10.11004/kosacs.2022.13.2.028

Sol-gel-coated PCM-Impregnated Fine Aggregate and Cement Composite Properties

Wi In-Taek 1, Hu Jong-Wan2
1M.Sc. Student, Department of Civil and Environment Engineering, Incheon National University, Incheon, Korea
2Professor, Department of Civil and Environment Engineering, Incheon National University, Incheon, Korea

ㆍ 본 논문에 대한 토의를 2022년 05월 31일까지 학회로 보내주시면 2022년 06월호에 토론결과를 게재하겠습니다.


Corresponding author: Hu, Jong-Wan Department of Civil and Environment Engineering, Incheon National University, 119 Academy-ro, Yeonsu-gu, Incheon, Korea. Tel: +82-32-835-8463, Fax: +82-32-835-0775 E-mail: jongp24@incheon.ac.kr
March 7, 2022 March 24, 2022 March 27, 2022

Abstract


Recent years have witnessed abnormal climate conditions with an increased frequency of heat waves in summer and cold waves in winter. This sudden change in climate conditions has caused various problems in different fields. In this study, we replaced fine aggregate, which is the most used aggregate in structures and buildings, with porous aggregate and impregnated it with a phase change material capable of storing thermal energy simultaneously. A SOL–GEL coating was examined to maximize the performance of PCM, and a mortar was manufactured using this coating. To confirm the performance of SOL–GEL-coated PCM-impregnated activated carbon, different tests, such as SEM, DSC, FT–IR, and strength tests, were conducted. In the final manufactured SOL–GEL-coated PCM-impregnated activated carbon, a phase change temperature of 2.4°C and thermal energy of 26.8 J/g were confirmed during the cooling process, and a phase change temperature of 7.1°C and thermal energy of 32.95 J/g were confirmed during the heating process. In case of the mortar using fine aggregates, our findings confirmed the compressive strength of 37.68 MPa on the 7th day, the compressive strength of 50.34 MPa on the 28th day, and the flexural strength of 4.5 MPa on the 28th day.



졸겔코팅 PCM 함침 잔골재 및 이를 사용한 시멘트 복합체 특성 연구

위인택1, 허종완2
1인천대학교 건설환경공학과 석사과정
2인천대학교 건설환경공학과 정교수

초록


현대에 있어 지구온난화 현상으로 인해 여름철에는 폭염, 겨울에는 한파가 빈번해지는 이상기후가 지속적으로 발생 하고 있다. 여름철과 겨울철의 기온 양극화가 심해지고 있으며 이로 인한 급격한 변화로 다양한 분야에서 문제가 발생하고 있 다. 이에 전 세계에서는 사고예방 및 근본적인 문제를 해결하기 위하여 새로운 기술을 도입하고, 이에 맞는 정책을 추진하고 있 다. 따라서 본 연구에서는 이러한 사회적인 문제를 극복할 수 있는 방안으로 구조물 및 건축물등 다양한 분야에서 가장 많이 사용되는 골재인 잔골재에 대하여 다공성 골재로 치환함과 동시에 열에너지 저장이 가능한 상변화 물질을 함침하고, 골재 내 PCM의 성능 극대화를 위한 SOL-GEL 코팅에 대해 연구하였으며 이를 활용하여 모르타르를 제작하였다. 성능을 확인하기 위하 여 SEM, DSC, FT-IR 및 강도실험을 진행하였으며 최종적으로 제조된 SOL-GEL코팅된 PCM 함침 활성탄의 경우 냉각시 상변화 온도 2.4℃와 26.8J/g의 열에너지를 확인하였으며 가열시 상변화 온도 7.1℃와 32.95J/g의 열에너지를 확인하였다. 본 연구에서 제작된 잔골재를 활용한 모르타르의 경우 7일차 압축강도 37.68MPa, 28일차 압축강도 50.34MPa, 28일차 휨강도 4.5MPa를 확인 하였다.



    1. 서 론

    시간이 흐름에 따라 매년 여름철에는 폭염, 겨울철 에는 한파 뉴스가 점차 빈번해지는 걸 볼 수 있다. 현대에 지구 온난화 현상으로 인하여 연평균 기온이 매년 상승하고 있어 여름철에 발생하는 폭염은 당연 해 보이나, 예상과 다르게 겨울에는 온도 상승이 아 닌 한파가 빈번해지는 이상 기후가 지속적으로 발생 하고 있다. 지구의 평균기온은 150년 동안 약 0.85℃ 상승하였으며(IPCC, 2013), 온도 변화로 인한 이상 기후 발생으로 여름철에는 기온이 상승하고 겨울철 에는 기온이 떨어져 양극화가 심해지고 있으며 다양 한 분야에서 문제가 발생하고 있다. 특히, 기온 상승 으로 인한 여름철에 발생하는 구조물 및 건축물 사 고에 비해 한파로 인한 겨울철 도로 결빙 현상으로 많은 사고가 일어나 인명 및 재산에 피해를 입고 있 으며, 또한 과도한 에너지 사용으로 이러한 상황이 점차 악화되고 있다.

    이에 전 세계에서는 사고 예방 및 근본적인 문제 를 해결하기 위하여 다양한 산업 분야에 있어 새로 운 기술을 도입하고, 신재생 에너지 인프라 구축을 위하여 제로 에너지 및 그린빌딩 정책을 추진하고 있으며 국내에서도 2020년 국회에서 문재인 대통령 이 탄소중립 선언을 하여 중요한 문제로 대두되고 있음을 볼 수 있다. 특히, 국내 건설 및 건축 분야에 서의 에너지 소모는 총 사용량의 25%를 차지하고 있으며, 국내 온실가스 배출량 또한 총 배출량의 30%를 차지하여 다른 어떤 분야보다 건설 및 건축 분야에서의 에너지 소모를 줄여야 한다.

    최근 전 세계에서는 이러한 겨울철 에너지 소모 량 감소 및 도로 사고를 방지하기 위하여 건설분야 에 있어 잠열성능이 우수한 상변화물질(Phase Change Material: PCM)을 활용한 연구들이 수행되고 있다. 기존에 수행되었던 PCM 활용 시멘트 복합체 연구를 살펴보면, PCM 사용량에 따라 강도 성능은 반비례 적인 것으로 나타나 있어 적절한 강도에 맞게 PCM 을 사용하여 열성능을 극대화하여야 한다(Fenollera et al., 2013;Jayalth et al., 2016;Meshgin et al., 2012;Hae-Won Min., 2015;Min Jae Park., 2017).

    따라서 본 연구에서는 교통사고로 이어지는 도로 결빙현상을 방지하고, 주거용 난방 에너지 소모 감 소를 유도하기 위해 겨울철 평균 기온 및 동결 온도 를 고려하여 5∼10℃정도의 상변화 온도를 가진 PCM을 사용하였으며, 구조물 및 건축물 등 다양한 분야에서 가장 많이 사용되는 골재인 잔골재를 다공 성 골재로 치환함과 동시에 골재 내 공극에 열에너 지 저장이 가능한 PCM을 함침하고, 골재 내 PCM의 성능을 극대화하기 위한 SOL-GEL 코팅에 대하여 연 구하였다. SEM(Scanning Electron Microscope)을 통해 골재 내 다공성 여부 및 SOL-GEL 코팅 여부를 확인 하였으며, DSC(Differntial Scanning Calorimetry) 분석 을 통하여 PCM이 가지고 있는 열 성능 및 상변화 온도를 확인하였고, FT-IR(Fourier-Transform Infrared spectroscopy)을 통하여 골재, PCM, SOL-GEL 간의 화학적 반응 여부를 파악하였으며, 마지막으로 강도 가 가장 중요한 구조재료로서, 모르타르 시편을 제 작해 UTM(Universal Testing Machine)을 통하여 압축 강도 및 휨강도를 파악하고자 하였다.

    2. 본 론

    2.1 실험 설계

    본 연구에서는 모르타르 제작 시 활용되는 잔골재에 대하여 1mm 이하의 직경을 가진 다공성 골재 안에 PCM을 함침하고, 위 함침한 골재를 SOL-GEL 공법 을 활용하여 코팅하는 방식으로 진행한다.

    사용되는 각 재료에 대해서 살펴보면 먼저, 주 물질인 PCM이란 열을 저장하기 위한 방식 중 잠열 저장 즉, 숨어있는 열로서 상변화가 일어나면서 축 열, 방열 원리를 활용하여 열을 저장하는 물질 중 하나이다. 이 잠열은 상변화가 일어나지 않으면서 온도 변화를 보이는 현열에 비해 현저하게 높은 열 량을 갖고 있어 높은 양의 열에너지를 저장하거나 온도를 유지하는데 이용할 수 있다. 이 PCM은 앞서 말한 것과 같이 고체에서 액체로 변화할 때 열을 흡 수해 내부에 저장했다가 다시 액체에서 고체로 변화 할 때 저장했던 열을 방출하며, 이때 온도 범위와 필요에 따라 적정 에너지를 저장하고 온도를 유지하 기 위해서 개발된 물질이다. 이 PCM은 종류가 다양 하여 물질 성분별로 유기계, 무기계, 유기계-무기계 혼합물질로 분류되는데, 이 중 유기계에서는 파라핀 계열, 비파라핀계열이 있으며 무기계에서는 염수화 물, 금속계가 있다. 그리고 혼합계는 유기계와 무기 계를 적절히 조합한 상변화물질이다. 각 계열마다 융점 온도와 가지고 있는 특징이 달라 적절한 PCM 을 사용해야 한다.

    따라서 본 연구에서는 축⋅발열 범위, 경제성, 대 규모 활용 가능성 등 구조물 및 건축물에 사용하기 적 절한 PCM을 활용해야 하므로 유기계 파라핀 계열인 국내 I사의 PCM(N-Par 14(tetradecane))을 사용하였다. 또한 기존의 OPC(Ordinary portland cement concrete)에 서 사용되는 잔골재인 모래 대신 본 연구에서 사용 되는 다공성 골재로서 잔골재 규격에 부합하는 직경 1mm 이하의 크기를 가진 국내 J사 입상활성탄 (Activated Carbon: AC)을 사용하였다. 위 골재는 Fig. 1과 같이 SEM 촬영을 통하여 다공성을 확인하였으 며 이를 통해 충분히 PCM을 함침할 수 있는 골재임 을 확인하였다.

    SOL-GEL 공법을 수행하기 위한 기본적인 재료로 국내 D사의 에틸 실리케이트(Tetraethyl orthosilicate, TEOS 98.5%), Silane coupling agent(3-(Trimethoxysily)propyl methacrylate 98%)를 사용하였으며, 국내 S사의 에탄 올(Ethanol alcohol, EtOH 99.9%), 염산(HCl 35%), 암 모늄(NH4OH 25%)을 사용하였다. 이러한 SOL-GEL은 콜로이드 입자 또는 고분자가 분산된 용매의 뜻의 SOL과 액체 용매를 감싸는 고체를 뜻하는 GEL의 합성어로서 가수분해 및 응축반응에 의한 현상을 의 미한다. 쉽게 말해 액체 상태인 SOL에 코팅하고자 하는 물질을 넣고, SOL을 GEL화시켜 고체 상태로 만들어 코팅하는 방법이다. 이 방법은 물리적⋅기계 적 강도 및 열⋅전기 전도성이 우수하고 내구성이 뛰어난 탄소 재료로서 대기와의 화학반응을 차단 및 안정화하면서 고온에서도 원상태의 보존이 가능한 세라믹 코팅 기술이다. 제일 흔한 코팅 방법인 에폭 시를 사용하지 않고 SOL-GEL 방법을 채택한 이유는 잔골재에 에폭시 코팅하기가 어려울뿐더러 기존의 에폭시보다 간단한 기술로 더 저렴하게 사용 가능함 으로써 경제성의 이유로 사용되는 콘크리트에 영향 을 최소화하기 위해서이다.

    2.2 실험 방법

    실험 방법으로 먼저 PCM이 함침된 활성탄이 만들어 지는 과정에 대해서 다루면, 기존 활성탄 공극 내의 먼지를 제거하기 위하여 잘 씻은 후 건조기를 통하 여 24시간 105℃로 말려 준다. 그 후 액체 상태의 PCM과 활성탄을 잘 섞어 주고, 골재의 공극 내에 충분히 PCM을 함침하기 위하여 E사의 진공펌프와 자체 제작한 데시케이터를 활용하여 4시간 동안 진 공상태로 함침하였다. 이후, 위 잔골재들을 SOL-GEL 공법을 통한 코팅해야하므로 질퍽한 상태의 상변화 물질이 함침된 활성탄의 표면에서 상변화 물질을 제 거하고, 이를 표면 건조 상태로 만들기 위해 Fig. 2 와 같이 필터링 과정(filtering process)을 24시간 진행 하였다. 참고로 필터링 과정은 거름지나 메쉬 와이 어와 같이 골재가 통과하지 않을 매우 미세한 구멍 이 있는 소재 위에 상변화 물질이 함침된 활성탄을 두어 표면에 묻은 상변화 물질을 흘러내리게 하여 제거하는 과정이다.

    이러한 PCM 함침 활성탄에 대하여 공극에서의 PCM 유실을 방지하기 위하여 SOL-GEL 공법을 활 용하는 방법에 대해 다루면 먼저, 유기실리콘의 하 나인 TEOS와 에탄올을 몰비 1:4의 비율로 60℃의 항온수조에서 10분간 잘 섞어 준다. 이후 증류수 그 리고 TEOS 중량 대비 10%의 silane coupling agent를 상기 용액에 첨가한 뒤 80℃의 항온수조에서 20분간 잘 섞어준다. 이때, 증류수는 TEOS와의 몰비가 8:1 이 되도록 첨가한다. 그 후 가수분해현상 속도와 혼 화성 향상을 위해 염산을 첨가하여 Ph 1.5∼2 정도 로 맞춘 뒤 5분간 저어준다. 그 후 겔화 시간을 단 축하기 위하여 NH4OH를 Ph 7∼8 정도가 되도록 SOL용액에 넣어 준 뒤 GEL형태가 될 때까지 저어 준다. 이렇게 제조된 물질을 80℃ 상태의 건조기에 서 말려 준 뒤 잘게 부수어 SOL-GEL 코팅된 PCM 함침 활성탄(SOL-GEL Coating PCM Activted Carbon) 을 제조한다(Fig. 3 참고).

    제조된 SOL-GEL Coating PCM Activated Carbon 의 상변화 온도 및 열에너지를 알기 위한 DSC, 그리 고 화학적 반응을 확인하기 위한 FT-IR을 수행하는 방법은 다음과 같다. DSC 분석은 온도 범위 –60℃ ∼80℃로 하였으며 1분당 5℃씩 승온 및 감온하도록 하였고, N사의 DSC214 Polyma를 사용하였다.

    일반적으로 모르타르는 모래, 시멘트, 물로 이루 어져 있으며 높은 강도를 가지고 있다. 그러나 본 연구에서는 모래를 대신하여 다공성을 가지고 있으 며, 이 안에 PCM이 채워져 있는 활성탄을 사용하므 로 강도가 떨어질 것으로 예상된다. 강도가 과도하 게 떨어지게 된다면 압축강도 부재로서 구조재료로 는 사실상 쓸모없는 모르타르가 된다. 그러기에 콘 크리트의 대표적인 강도인 압축강도와 휨강도를 측 정하여 어느 정도의 강도 감소가 있는지 확인하고, 이를 압축강도 부재로서 충분히 사용 가능한지 비교 ⋅분석하였다. 배합은 Table 1과 같이 물⋅시멘트비 (W/C)는 0.35로 진행하였으며, PCM 함침 활성탄은 잔골재로서 기존 OPC의 모래 질량 50%를 대체하였 다. 압축강도는 각 케이스당 시편 6개 제조하여 양 생 7일 후 3개 및 28일 후 3개에 대해 확인하였으 며, 휨강도는 각 케이스당 시편 3개 제조하여 양생 28일 후에 대해서 확인하였다. 또한 각 시편에 대해 압축강도 시편은 KS L 5 105(수경성 시멘트 모르타 르의 압축강도 시험방법)에 의거 50×50×50mm 사이 즈의 Cubic 몰드에서 제작하였으며, 휨강도 시편은 KS L I S O 679에 의거 40×40×160mm 사이즈의 각주 형 몰드로 제작하였다 (Fig. 4 and 5 참고).

    3. 결과 및 고찰

    완성된 SOL-GEL 코팅 PCM 함침 활성탄에 대해 진 행한 여러 가지 분석과 이를 활용하여 제조한 여러 모르타르의 실험 결과 및 고찰은 다음과 같다.

    DSC 분석을 통하여 각 재료 및 최종 제작 골재 에 대한 상변화 온도 및 열에너지 측정 결과 PCM은 냉각(Cooling) 시 상변화 온도 8.4℃와 188.2J/g의 열 에너지를 가지며 가열(Heating) 시 상변화 온도 0.1℃ 와 184.4J/g의 열에너지를 가진다. 그리고 PCM 함침 활성탄의 경우 냉각 시 상변화 온도 1.4℃와 62.21J/g 의 열에너지를 가지며 가열 시 상변화 온도 8.9℃와 63.32J/g의 열에너지를 가지고, SOL-GEL 코팅된 PCM 함침 활성탄의 경우 냉각 시 상변화 온도 2. 4℃와 26.8J/g의 열에너지를 가지고, 가열 시 상변화 온도 7.1℃와 32.98J/g의 열에너지를 가진 것으로 확 인되었다 (Fig. 6 and 7 and 8 참고). 이를 통하여 PCM 함침 활성탄과 SOL-GEL 공법으로 코팅한 PCM 함침 활성탄 모두 PCM의 열성능을 가지고 있 음을 확인하였으며, 이를 비교하였을 때 후자의 경 우 SiO2의 질량에 의해 총 열에너지는 감소한 것으 로 보이나 두 케이스 다 유사한 상변화 온도를 가지 고 있는 것으로 확인되어, SOL-GEL 코팅 방법을 통 하여 PCM 유실을 방지하고, 열 성능을 유지하는 데 있어 효율적인 방법임을 알 수 있다.

    FT-IR 분석을 통하여 PCM 함침 활성탄(AC-PCM), SOL-GEL(SiO2), SOL-GEL 코팅된 PCM 함침 활성탄 (CPCM)의 화학적 반응을 확인하였다. CPCM의 경우 주요 분자진동은 2,854∼2,954cm-1과 945∼1,467cm-1 에서 나타나고 있는데, 이 중 전자는 AC-PCM 물질 의 C-H 진동모드에 의한 것으로 확인할 수 있고, 후 자는 SiO2에 의한 것을 알 수 있다 (Fig. 9 참고). 이 를 통해 CPCM의 경우 PCM 및 SiO2에서의 분자 진 동만 가지고 있는 것으로 나타나 특별한 화학적 반 응은 없어 안정적인 상태로 판단된다.

    UTM기기를 활용하여 압축 강도 및 휨 강도 측 정한 결과는 다음과 같다. Table 2와 같이 기존 OPC 의 경우 7일차 압축강도는 약 평균 47.34 MPa, 28일 차 압축강도는 약 60.1MPa, 28일차 휨강도는 4.65MPa 로 나타났으며 CPCM으로 모래 질량의 50%를 대체 하여 제작된 OPC-50%의 경우 7일차 압축강도는 약 37.68MPa, 28일차 압축강도는 약 50.34MPa, 28일차 휨강도는 4.5MPa로 나타났다(Fig. 10 and 11 참고). CPCM으로 모래 질량 대비 50% 대체한 모르타르 강 도 성능의 경우 기존 OPC에 비해 압축강도 7일차는 약 20.4% 감소하였으며, 압축강도 28일차는 약 16.24% 감소하였고, 28일차 휨강도의 경우는 유사하 게 나타났다. 이는 기존 모래 대신 PCM과 다공성 골재인 활성탄을 사용하여 밀도의 차이 등의 사유로 감소하였으나 최종적 강도로 볼 수 있는 28일차 압 축강도인 50.34MPa는 건설재료로서 충분히 사용 가 능한 강도로 사료된다.

    4. 결 론

    본 연구에서는 일상생활에서의 에너지 소모를 줄이 고, 구조물의 빙결에 의한 사고를 감소시키기 위해 열에너지를 축열 및 발열하는 PCM의 특성을 이용하 여 PCM 함침 활성탄을 제작하고, 이를 모래대신 활 용하여 모르타르를 제작한다.

    PCM을 직접적으로 사용하게 되면 모르타르의 강 도를 저하시키는 등 기계적 성질에 악영향을 미칠 수 있으므로 SOL-GEL 공법을 사용해 PCM의 유실 을 방지하여 모르타르 고유의 성질을 잃지 않도록 한다.

    SEM 촬영을 통해 활성탄의 공극 및 SOL-GEL 공법으로 활성탄의 공극에 대해 충분히 코팅할 수 있어 PCM 유실 방지에 대한 성능을 확인할 수 있으 며, DSC 분석 및 FT-IR을 통하여 확인하였을 때, 안 정적인 열성능 및 특별한 화학적 반응은 없는 것으 로 확인되어 본 연구의 목적인 도로결빙현상 방지 및 난방에너지 사용량 감소를 유도할 수 있는 시멘 트 복합체 제작에 효과적인 재료로 사용 가능한 것 으로 보인다. 그리고 CPCM으로 모래 질량 대비 50% 대체한 모르타르의 강도 성능은 기존 OPC에 비해 다공성 골재, PCM 사용으로 인하여 강도가 저 하되었으나 건설재료로서 이상 없는 강도를 보유한 것으로 파악하였다. 위 시멘트 복합체에 대해서는 추후 연구를 통하여 강도뿐 아니라 열 성능 및 수명 평가 등을 추가적으로 파악하여야 한다.

    감사의 글

    이 연구는 2021년도 산업통상자원부 및 산업기술평 가관리원(KEIT) 연구비 지원에 의한 연구임. (과제번 호: 20015240, 과제명: 마이크로 상변화물질(PCM) 제 조기술 및 이를 이용한 난방에너지 절감용 발열 콘 크리트 개발)

    Figure

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    Activated Carbon(AC)
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    SOL-GEL Coating PCM Activated Carbon
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    OL-G EL Coating PCM Activated Carbon
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    Specimen for Compressive Test
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    Specimen for Flexural Test
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    PCM (DSC)
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    PCM Activated Carbon (DSC)
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    SOL-GEL Coating PCM Activated Carbon (DSC)
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    Sol-Gel Coating PCM Activated Carbon (FT-IR)
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    OPC and OPC-50% (Compressive Strength)
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    OPC and OPC-50% (Flexural Strength)

    Table

    Each Specimen ID
    Strength for Each Specimen

    Reference

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